Giai đoạn biểu diễn trong các gánh hát cải lương của Đào Mộng Long ít được ghi nhận ngày nay và chỉ còn nhắc đến trong các hồi ký của lớp nghệ sĩ tiền bối. Hồi ký Phạm Duy có nói đến giai đoạn gánh của ông gặp gánh của Đào Mộng Long hát trong miền Nam. Phạm Duy cũng nêu bản Vọng cổ mà người miền Bắc không thể hát hay được bằng người miền Nam nhưng lại có những sáng tạo diễn xuất làm mê hoặc được dân miền Nam khiến họ phải bỏ tiền đi coi đoàn cải lương miền Bắc (chương 26-27, Tập 1). Giới nghệ sĩ miền Nam như Năm Châu, cô Bảy Phùng Há rất ái mộ diễn xuất của Đào Mộng Long trong gánh hát Nam Hồng. Những nghệ sĩ như Sác Lô (Charlot) Miều, Tư Chơi nay chỉ còn rất ít người biết đến. Chính nhờ những vai diễn để đời trong lòng công chúng Sài Gòn và miền Tây mà Đào Mộng Long đã thoát hiểm khi trốn về Sài Gòn chữa bệnh trong thời gian đầu kháng chiến và được các nghệ sĩ cải lương Sài Gòn che chở giúp kiếm giấy tờ thoát ra Bắc. Sau này nghệ sĩ Kim Cương, Minh Vương và Thanh Tòng vẫn tôn Đào Mộng Long là thầy. Nghệ sĩ Lệ Thủy đã diễn rất thành công vai Thiên Kiều Công chúa trong vở Trắng hoa mai do Nhị Kiều chuyển thể từ kịch thơ thành cải lương.

Ông đã đóng nhiều vở, chủ yếu là vai phụ, tuy nhiên đã để lại nhiều ấn tượng sâu sắc với các vai như cụ Ba Bơ (trong Bão biển), Chánh Tôn (trong Chị Hòa), Siarơ (trong Liuba), cụ Thiện (Lửa hậu phương), Govozilin (trong Khúc thứ ba bi tráng), Phaunhin (trong Xâm lược)... Ông còn đóng Bạ Kinh trong phim Vĩ tuyến 17 ngày và đêm.

Với những vai phụ, ông cho rằng:

Với tôi, vai phụ rất khó, thậm chí, có thể khó hơn cả vai chính. Số phận vai phụ trên sân khấu thật ngắn ngủi, sự hiện diện chỉ trong phút chốc. Diễn vai phụ, diễn viên chỉ được phép bùng nổ sáng tạo trong một khoảng rất hạn hẹp chật chội của không gian và thời gian trên sân khấu... Tôi đã gọi vai phụ là "sự thoáng qua" trên sân khấu.[1].

Theo tiến sĩ Nguyễn Thị Minh Thái, những vai phụ đều được ông diễn hết sức dụng công và có ý thức thẩm mỹ với mục đích thiết lập cách hóa thân riêng biệt cho chúng. Diễn xuất của ông có chiều sâu tư tưởng và phương pháp xử lý riêng, nhưng lại không cứng nhắc, mà sống động và chi tiết[2].

Vai diễn Siarơ của ông trong vở kịch Liuba, dù chỉ là một vai rất nhỏ, nhưng khi xem Đào Mộng Long biểu diễn, đạo diễn Liên Xô Vaxiliev đã ôm chầm lấy ông và kêu lên: "Xin cảm ơn. Ông quả là nghệ sĩ lớn. Ở sân khấu Liên Xô, chẳng ai để ý đến vai phụ này cả!"[1]. Ông luôn tìm tòi sáng tạo, đổi mới những vai phụ của mình để làm sao có hiệu quả cao nhất, có những vai diễn cả trăm lần mới tìm ra cách xử lý ưng ý (vai cụ Thiện trong Lửa hậu phương)[2]. Với vai Phaunhin vở Xâm lược, ông ghi trong sổ tay: "Có lẽ suốt đời chỉ đóng vai này thôi, tôi cũng chưa nghiên cứu và thể hiện được đầy đủ tính phức phức tạp và đa dạng của nó"...[2]

Mặc dù thế, đôi khi chính vì làm nổi bật nhân vật phụ quá đà, mà ông đã lấn lướt cả vai chính, thu hút toàn bộ sự chú ý của người xem vào vai phụ của mình như trong vai ông Lại của vở Quê hương. Đào Mộng Long tự nhận đó là một sai lầm trong diễn xuất của mình, đã phá vỡ tính đồng bộ của cộng đồng diễn viên và vở diễn[2]. Với vai diễn này, đạo diễn Phạm Thị Thành nhớ lại: "Ngay đến vai một ông già nhỏ bé xuất hiện chớp nhoáng trong Quê hương Việt Nam, ông ấy cũng khiến người xem phải nhớ đến cái cách ông đội mũ, cách ông nằm khểnh với những ngón chân ngọ nguậy. Không thể lẫn vào ai...".

Nghệ sĩ Nhân dân Đào Mộng Long thuộc thế hệ diễn viên kịch nói đầu đàn của Việt Nam, cùng với Thế Lữ, Song Kim, Trúc Quỳnh, Can Trường... đã ghi dấu ấn đậm nét ở sân khấu kịch nói những năm chiến tranh.